Femtosecond quantum control studies on vibrational quantum information processing
C. Gollub · Elektronische Hochschulschriften der LMU München (Ludwig-Maximilians-Universität München) · 2009
Diese Dissertation befasst sich mit der Quantenkontrolle von Schwingungsprozessen im Hinblick auf molekulares Quantencomputing.Der Ansatz des Quantencomputing Konzepts basiert auf Schwingungsfreiheitsgraden von polyatomaren Molekülen.Die logischen Werte der Qubits 0 oder 1 werden jeweils durch einen bestimmten Anregungsgrad einer Normalmode kodiert und die logischen Quantenoperationen werden durch speziell geformte, ultrakurze Laserpulse implementiert.Diese Laserfelder lassen sich mit Hilfe der sogenannten Optimalen Kontrolltheorie ermitteln.Das Konzept des molekularen Quantencomputings, das ursprünglich auf Quantengattern basierte, die einen IR Anregungsprozess im Molekül bewirken, wird im ersten Teil der Dissertation auf Raman aktive Normalmoden übertragen.Daraus ergibt sich der Vorteil, dass nun auch andere Frequenzbereiche, z.B. der Bereich um 800 nm, für die Realisierung der Quantenoperationen im Experiment zur Verfügung steht.Im nahen IR und UV/VIS Bereich existieren schon seit längerer Zeit ausgereifte Techniken des Pulsformens.Mittels verschiedener ab-initio Untersuchungen konnte das Molekül Butylamin und speziell dessen Raman aktive C-H Streckschwingungen, als ein geeignetes Qubit System zur ersten theoretischen Demonstration dieser Idee, ermittelt werden.Ein universeller Satz von Quantengatter, bestehend aus kurzen und einfach strukturierten Laserpulsen konnte mit sehr hohen Effizienzen optimiert werden.Zur Berechnung der nichtresonanten Laserfelder, die den Schwingungsprozess induzieren, der den logischen Operationen zu Grunde liegt, musste das bisher in der Optimalen Kontrolltheorie verwendete Kontrollfunktional modifiziert werden.Die Erweiterung um Frequenzfilteroperationen erlaubt nun zum ersten Mal die Kontrolle von nichtresonanten Zwei-Farben-Prozessen und die gleichzeitige Berechnung der beiden an dem Prozess beteiligten Laserfelder.Dieses neu entwickelte, kontrolltheoretische Verfahren stellt eine universelle Methode dar und lässt sich leicht auf verschiedene Prozesse v übertragen in denen entspechende Filteroperationen hilfreich oder sogar essentiell sind.Nachdem gegenwärtig die ersten erfolgreichen Demonstrationen von geformten, ultrakurzen Laserpulsen auch im mittleren IR Bereich vorgestellt werden, ist es interessant die Übereinstimmung der jeweilig gefundenen Ergebnisse von theoretischen und experimentellen Kontrollstudien zu vergleichen.Die experimentelle Herangehensweise basiert auf Optimierungen mit Rückkopplungsschleifen, deren zentrale Elemente ein evolutionärer Algorithmus, ein Pulsformer und ein Rückkopplungssignal, das auf die Effizienz des Prozesses schließen lässt, sind.Die experimentellen Ergebnisse für die optimalen Laserpulse können sehr komplex und auch ungünstigerweise sehr lang ausfallen.In der vorliegenden Arbeit wurden verschiedene Strategien entwickelt um dies zu umgehen.Untersucht wurden in diesem Zusammenhang zwei verschiedene Ansätze der Phasenmodulation, eine Einschränkung der Variationsbreite der Phase, sowie die spektrale Breite der Eingangspulse.Als Ergebnis konnte gezeigt werden, dass eine parametrisierte, sinusförmige Phasenmodulation, die oft im Experiment Verwendung findet um die Komplexität der Felder zu reduzieren, zu unflexibel ist für eine effiziente Implementierung von Quantengattern.Dagegen bieten sich gepixelte Maskenfunktionen in Kombination mit einer geeigneten Wahl der Eingangspuls-und Optimierungsparameter an.Alternativ zu dem bisher verwendeten evolutionären Algorithmus wurden neue Optimierungsmethoden vorgeschlagen, die auf einem "multi-objective" genetischen Algorithmus und einem natürlichen Algorithmus, dem sogenannten Ameisenalgorithmus, beruhen.Diese Methoden führen leicht zu den gewünschten Ergebnissen, ohne Verlust der hohen Quanteneffizienz und lassen sich direkt auf die experimentelle Herangehensweise übertragen.Diese Studien erlauben eine Optimierung direkt im Suchraum des Experiments und lassen von daher verlässliche Vorhersagen zu, bei denen alle experimentellen Rahmenbedingungen konsequent eingehalten werden können.Aussagen zur experimentell maximal erreichbaren Effizienz mit den zur Verfügung stehenden Eingangspulsen können getroffen werden, aber auch eine Benennung der geeignetsten Startbedingungen wird möglich.Zusätzlich wurden Quantenkontrollstudien von Schwingungsprozessen in offenen Systemen durchgeführt, d.h.dissipative Effekte wurden direkt in die theoretischen Untersuchungen miteinbezogen.Aus den Resultaten lässt sich ableiten, dass möglichst kurze Pulsdauern essentiell für hohe Quantenausbeuten vi sind und genau dies lässt sich mit den in der Dissertation entwickelten und vorgestellten Kontrollverfahren erreichen.Einen Schritt über einzelne Qubit Systeme hinaus, wurde durch die Konstruktion eines ersten, kleinen Quantennetzwerkes gemacht.Hierbei wurden zwei molekulare Qubit Einheiten durch eine lineare Molekülkette miteinander verknüpft.Diese Idee stellt ein erstes Konzept in Richtung der Skalierbarkeit des Quantencomputing Ansatzes dar.Ein Modellsystem wurde aufgesetzt und ein Laser-getriebener Schwingungsenergietransfer über das Kettenmolekül von der einen Qubit Seite auf die andere Seite optimiert.Dies lässt sich als eine Kommunikation zwischen benachbarten Qubit Einheiten verstehen und könnte so zur Konstruktion von Quantenregistern oder einer entsprechenden Wechselwirkung mit molekularen Speichereinheiten führen.